x = 0. 05 % ,0. 12 % ,0. 24 % ,0. 43 % ,0. 6 % ,0. 81 %
发现在 x > 0. 9 %的样品中仍可清楚分辨出 NN 1 ,
NN 3 和 A 线的吸收峰 ,即使 x = 3. 1 % ,NN 1 吸收峰
仍然可见 ,他们的结果表明 ,新的导带是由于一系列
N 在杂质带效应影响下的非均匀展宽的相互重叠引
起的 . x > 0. 43 %时 , 在 NN 1 零声子线的低能端发 光反而增强 , Zhang 等人 [ 7 ] 通过选择激发实验证实 在 NN 1 零声子线的低能端存在着真实的束缚态 ,他 们认为这可能是由于 N 簇原子 ( 如 NNN 原子对) 引 起的 . 发光热猝灭是研究发光复合机制的重要手段 , 本文利用变温 PL 谱研究 GaPN 混晶的复合机制 , 组分 x 从 0. 05 %变化到 3. 1 % ,相当于 [ N ] 从 1. 24 × 19 到 7. 66 ×1020 cm - 3 . 发现了一系列新的束缚 10 态 . 在低组分 ( x = 0. 24 % ～ 0. 6 %) 的混晶中 , 只存 在一种激活能 ,仍然有束缚激子的特征 ; 而在高组分 样品 ( x ≥0. 81 %) 中存在两种激活能 , 高组分样品 一方面仍保留有束缚激子的特征 , 另一方面也表现 出新的发光机制 .
1 样品和实验方法
实验 样 品 为 由 美 国 国 家 可 再 生 能 源 实 验 室 ( N REL ) 提供的用气源分子束外延 ( MB E) 方法生长 在 ( 100) GaP 衬底上的 GaP1 - x N x 混晶 , 在衬底上生
υ υ / 104 cm - 1 / 104 cm - 1 1 K 下 GaP1 - x N x 混晶 ( x = 0. 24 % ～3. 1 %) 的 PL 谱 图 17 Fig. 1 Low temperature PL spectra of GaP1 - x N x ( x = 0. 24 % ～3. 1 %) at 17 K
的样品 , 外延层厚度为 250 nm , 而对 x = 1. 3 % , 2. 0 % ,2. 3 % ,3. 1 %的样品 ,外延层厚度为 750 nm. 低温 PL 谱和变温 PL 谱采用 Ar + 激光器的 514. 5 nm 线作为激发光源 . 测试系统包括 GDM21000 双 光栅单色仪 , C31034 光电倍增管 , PAR2124A 锁相 放大器 ,样品放置在 CSA2202 E 低温恒温器里的样 品架上 ,温度变化范围在 17～30 K.
2 结果与讨论
图 1 显示了一系列不同组分的 GaP1 - x N x 样品 的低温 PL 谱 ,随着组分 x 的增加 , PL 发光峰呈现 明显的红移趋势 ,按谱形不同大致可分成 3 类 . 组分 较低时 ( x = 0. 05 % ,0. 12 %) , GaP1 - x N x 的 PL 谱与 低掺杂浓度的 GaP 发光谱形极为相似 ,同样有一系 N 列尖锐的 NN 对束缚激子发光峰及其声子伴线 , 说 明在这种掺杂水平下 , GaP1 - x N x 仍然表现为 GaP N 束缚激子的特征 . 与 GaP 规律类似 ,随着 x 组分的 N 提高 ,由于载流子转移效应 , GaP1 - x N x 的主要发光 峰逐渐移向低能端 . 组分较高时 ( x = 0. 24 % ～ 0. 81 %) , NN 3 以 上 能 量 的 发 光 峰 已 检 测 不 到 ( 对 x = 0. 24 % ,实际上仍能看到十分微弱的 NN 3 零声 子线 ,在图中并未画出) ,PL 谱线宽逐渐展宽并向低 能端移动 ,NN 1 的各声子伴线的发光相对零声子线
第 4 期 吕毅军等 : GaP1 - x N x 混晶 ( x = 0. 24 % ～3. 1 %) 发光复合机制的研究
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逐渐增强 ,最终超过零声子线的发光 . 这种现象曾被 解释为波函数去局域化的结果 , 即声子伴线的增强 和零声子线的减弱 [ 13 ] ; 另外一种原因是随着 NN 1 浓度的提高 , NN 1 零声子线出现自吸收效应 [ 6 ] . 但 是 Zhang 等人 [ 7 ] 通过选择激发实验在 NN 1 零声子 线能量以下激发时发现在 NN 1 零声子线的低能端 仍然存在着真实的束缚态 . 图 1 中所标 NN1 零声子 线及其伴线的位置是以 x = 0. 24 %样品的能量位置 为基准进行标识的 , 从图中可见 , 随着组分的提高 , 各发光峰位置并不与所标识位置一致 , 低能端发光 逐渐 增 强 , 暗 示 着 可 能 存 在 新 的 束 缚 态 , 对 x = 0. 81 %样品 ,则难以分辨出 NN 1 及各声子伴线的位 置 ,其 PL 谱已开始表现出杂质带发光的性质 . 对更 高组分的样品 ( x = 1. 3 %～ 3. 1 %) , 所有样品的 PL 谱表现为一宽的发光峰和一长长的带尾 , 而红移现 象仍然存在 ,显示了带隙降低的趋势 . 为了探究 GaPN 带隙降低的来源及其发光复合 机制 ,做变温 PL 谱测量 . x = 0. 05 %和 0. 12 %样品 的热猝灭规律与 GaP 的一致 , 值得注意的是 , 由于 N x = 0. 12 %样品中的 NN 3 发光未受到其它 NN 对的 干扰 ,使得 0. 12 %组分的样品成为验证黄昆因子 S 不随温度变化理论的理想材料 . 对 x = 0. 24 %～ 0. 81 % ,NN 1 低能端各声子伴线位置的发光强度随着 温度的升高相对 NN 1 零声子线的发光强度逐渐增 强 ,这与黄昆因子 S 不随温度变化的理论相违背 ,更 进一步说明了在 NN 1 低能端确实有新的态存在 . 我 们对各变温 PL 谱作了谱形分解 , 分解位置以 NN 1

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